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डेब्यू फिल्म में शर्मिला की खूबसूरती और अदाओं ने दर्शकों को दीवाना बना लिया था. एक्ट्रेस ने शशि कपूर के साथ 9 फिल्मों में (आ गले लग जा’, ‘मां बेटी’, ‘वक्त’, ‘स्वाती’, ‘आमने सामने’, ‘दूर देश’, ‘अनारी’, ‘पाप पुण्य’ ) काम किया था और फिल्मों में साथ काम करने के दौरान वो एक्टर को दिल दे बैठी थीं. शर्मिला टैगोर ने अपने इंटरव्यू में खुलासा किया था कि उन्हें शशि कपूर पर क्रश था. हालांकि, ये किस्सा कभी क्रश से आगे नहीं बढ़ सका.